Die erste, an dieser Stelle gegen Ende des 18. Jahrhunderts errichtete Befestigungsanlage bestand nur aus Erd- bzw. Sandwällen, die mit Hilfe von Palmenstämmen verstärkt worden waren, und trug noch keinen Namen. Am 28. Juni 1776 griff ein Verband von neun britischen Kriegsschiffen unter dem Befehl von Admiral Sir Peter Parker das Fort erstmalig massiv mit Artillerie an. Der Beschuss mit den damals üblichen Vollkugeln zeigte wenig Wirkung, da diese von den Sandwällen einfach verschluckt wurden. Die Palmenstämme dagegen zeigten eine dermaßen federnde Wirkung, dass die Projektile auch hier keinen größeren Schaden anrichteten. Nach neunstündigem Artillerieduell mussten sich die britischen Schiffe unverrichteter Dinge zurückziehen. Die Befestigung wurde später nach dem damaligen Kommandanten, Colonel William Moultrie, Fort Moultrie benannt, währen die Palmetto-Palme als Wahrzeichen in die Flagge von South Carolina übernommen wurde.

1780 eroberten die britischen Truppen Charleston und auch das Fort, das sie Fort Sullivan nannten und aus dem sie sich erst nach Abschluss des auf den Amerikanischer Unabhängigkeitskrieges folgenden Friedensvertrag zurückzogen. Danach blieb das Fort sich selbst überlassen und verfiel zusehends. 1791 wird nur noch von wenigen Überresten berichtet. Nach dem Ausbruch des Krieges zwischen Frankreich und Großbritannien im Jahre 1793 wurden vom United States Congress Gelder bewilligt, um zunächst ein System von 20 neuen Forts zum Schutz der Atlantikküste zu errichten. 1798 war das zweite Fort Moultrie fertiggestellt. Ohne gebraucht worden zu sein, verfiel auch diese Anlage bis ein Hurrican 1804 die verbliebenen Reste dem Erdboden gleichmachte. Im Jahre 1807 hatte man erkannt, dass das ganze Fortsystem der Atlantikküste dringend reparaturbedürftig geworden war. Im Zuge dieser Baumaßnahmen entstand auf Sullivans Island das dritte Fort Moultrie, diesmal in der damals üblichen Backstein-Bauweise. Es war 1809 fertiggestellt. Bis 1860 änderte sich wenig an dem Bauwerk, die Brustwehr wurde umgebaut und die Bewaffnung modernisiert. Nach dem Baubeginn von Fort Sumter 1829 flossen alle Mittel in dieses Projekt und Fort Moultrie erfuhr keine baulichen Verbesserungen mehr.

Im Dezember 1860 schied South Carolina aus der Union aus, woraufhin die in Fort Moultrie verbliebenen Unionstruppen sich entschlossen, das Fort aufzugeben und die Besatzung von Fort Sumter zu verstärken. Im April 1863 begannen die Streitkräfte der Nordstaaten eine zwanzigmonatige Beschießung des Forts von Land und von See her, die jedoch zunächst von keinem Erfolg gekrönt wurde. Erst nachdem die konföderierten Truppen Charleston im Februar 1865 evakuierten, zog sich auch die Besatzung von Fort Moultrie zurück und überließ das völlig demolierte Fort den Unionstruppen. Die neuartige Munition aus Geschützen mit gezogenen Läufe hatte die Ziegelmauern zerstört, Widerstand leisteten jedoch die von der Besatzung immer wieder reparierten Sandwälle, die die Einschläge nahezu gänzlich absorbierten.

Nach dem Ende des Bürgerkrieges wurde das Fort wiederaufgebaut und modernisiert, die Magazine und Munitionsdepots wurden unter die Erde verlegt und mit meterdicken Erdaufschüttungen gegen feindliche Artillerie widerstandsfähiger gemacht. Im Angesicht der rasanten Waffenentwicklung beauftragte Präsident Grover Cleveland 1885 den Kriegsminister William C. Endicott mit der Bestandsaufnahme der Küstenbefestigungen. Als Ergebnis dieser Bestandsaufnahme bekam das Fort Beton- und Stahlverstärkungen sowie detachierte Batterien gegen Osten (unter anderem Battery Jasper, Battery Logan), so dass am Ende Fort Moultrie nur noch ein Teil des Militärgeländes auf Sullivans Island war. In beiden Weltkriegen war Fort Moultrie militärisch besetzt. Im Zweiten Weltkrieg wurde von hier der Schutz des Hafens von Charleston vor deutschen U-Booten organisiert. Im Jahr 1947 wurde das Fort offiziell deaktiviert und schließlich im Jahr 1961 als National Park Site ausgewiesen. Um das Fort herum befinden sich erklärende Tafeln und Ausstellungsstücke. Das Visitor Center liegt gegenüber.

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